氫能(H2)是一種高效、清潔、安全的可持續二次能源,被公認為世界上最清潔的能源。太陽能向氫能的轉換(STH)如光催化分解水制氫具有獨特的優勢(環保、節能、無污染等),是一種高效且有前途的制氫策略。然而,光催化分解水制氫過程中往往需要額外添加犧牲劑以提高其析氫能力,不僅造成資源浪費而且環境不友好。此外,催化過程中光生載流子的快速重組是抑制析氫速率的重要因素之一。因此,如何有效實現光生電子(e-)和空穴(h+)的空間分離來抑制光生載流子重組且同時實現光生h+的有效利用是STH面臨的兩大關鍵挑戰。
近日,利记官方网站胡俊蝶副教授、李長明教授團隊在國際高質量期刊《Nano Energy》
(影響因子:17.881)上發表題為“Efficient photocatalytic H
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-evolution coupled with valuable furfural-production on exquisite 2D/2D LaVO
4/g-C3N4 heterostructure”的研究論文(DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106714)。
本文設計構築一種
2D/2D LaVO4/g-C3N4異質結(LaVO4/CN)
用于高效光催化分解水制氫協同生産高附加值糠醛有機物。如圖1所示,采用簡單的自組裝法來制備
2D/2D LaVO4/CN
異質結,通過異質界面的構築實現氧化還原位點的有效分離,抑制光生載流子的重組,進而提升析氫效率;另一方面,采用生物質代替傳統的
h+
犧牲劑(如三乙醇胺等),利用其氧化半反應以同時生産高附加值糠醛有機物,并且能夠實現氫能(氣體)和糠醛(液體)的自動分離,達到一石二鳥的目的。
實驗結果表明2D/2D LaVO4/CN異質結已被成功構建(圖2),正方形LaVO4納米片的修飾增強了CN材料的可見光吸收強度,并且能夠有效增強光生載流子的分離和轉移(圖3-4),利于還原和氧化半反應的進行。因此,LaVO4/CN異質結表現出良好的析氫效率(比單純CN材料提高3倍),同時糠醛的生産速率高達0.95 mmol g-1 h-1。在400 nm光照下,LaVO4/CN異質結的析氫表觀量子效率達22.16%(圖5)。這項工作為光催化制氫提供一種有效催化劑,且提出一種高效光催化析氫與高附加值化學品生産相結合的新策略。

圖1. LaVO4/CN異質結的構築及其光催化産氫協同糠醛生産示意圖。

圖2. 透射電子顯微鏡圖片:(a)g-C3N4材料,(b)LaVO4材料,(c-d)2D/2D LaVO4/CN異質結。

圖3.(a)X-射線衍射圖譜,(b)紫外可見漫反射光譜,(c)穩态熒光和(d)時間分辨光緻發光光譜。

圖4.(a)瞬态光電流對比圖,(b)電化學阻抗對比圖。(c-d)莫特肖特基曲線圖譜。

圖5. 不同比例光催化劑的析氫性能:(a-b)使用 FFA 作為犧牲劑,(c)使用 TEOA 作為犧牲劑,(d)量子效率(插圖為 20 小時内 15% LaVO4/CN析氫性能圖),(e)多次循環實驗,(f)不同催化劑的糠醛生産速率。
這一成果近期發表在Nano Energy上,通訊作者是利记官方网站胡俊蝶副教授、李長明教授,第一作者是青島大學生命科學學院前沿交叉學科研究院碩士研究生李雪。該工作得到了國家自然科學基金、江蘇省高層次創新創業人才引進計劃、江蘇省高校自然科學研究面上項目的支持。
課題組鍊接:
http:/info/1113/1219.htm
原文鍊接
Efficient photocatalytic H2-evolution coupled with valuable furfural-production on exquisite 2D/2D LaVO4/g-C3N4 heterostructure
Xue Li1, Jundie Hu*,1, Tingyu Yang, Xiaogang Yang, Jiafu Qu, Chang Ming Li**
DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106714
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285521009642
http://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106714
(來源:微信公衆号 化學與材料科學)